佐成晏之 理学研究科博士課程学生、廣理英基 化学研究所准教授、金光義彦 同教授、篠原康 東京大学特任助教、石川顕一 同教授、板谷治郎 同准教授、乙部智仁 量子科学技術研究開発機構上席研究員、佐藤駿丞 筑波大学助教（兼・マックスプランク研究所客員研究員）らの研究グループは、ワイドギャップペロブスカイト半導体であるCH 3 NH 3 PbCl 3 単結晶に高い電場強度の中赤外領域のレーザーパルスを照射すると、可視から紫外にわたる幅広い波長範囲の光が発生することを発見し、その発生機構を解明しました。
この現象は高次高調波発生と呼ばれ、従来、原子や分子などの気体において広く調べられ、X線光源やアト秒の光パルスを発生する技術へと応用されています。一方で、固体は気体に比べて高い電子密度を持つために、高効率でコンパクトな光源となり、デバイス開発への応用が期待されています。しかし、多くの原子やイオンが集まった固体においては、光が作用する電子系のエネルギー状態は極めて複雑となり、高次高調波の発生の理解はほとんど進んでいませんでした。
本研究では、複雑な電子状態を計算に取り込むことにより、発生効率の励起光強度依存性や結晶角度依存性などの実験結果を再現することに成功しました。これらの精密な実験と理論計算との比較によって、従来発生機構として考えられてきた強光電場で駆動される電子の運動だけでなく、価電子帯から伝導帯に励起されるキャリアの応答の非線形性が重要な役割を果たすことをはじめて明らかにしました。
本研究成果は、2020年7月30日に、国際学術誌「Physical Review B：Condensed Matter and Materials Physics（Rapid Communication）」に掲載されます。
図：従来と今回解明した高次高調波発生機構の概念図
詳しい研究内容について
書誌情報
【DOI】 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.102.041125
【KURENAIアクセスURL】 http://hdl.handle.net/2433/253554
Yasuyuki Sanari, Hideki Hirori, Tomoko Aharen, Hirokazu Tahara, Yasushi Shinohara, Kenichi L. Ishikawa, Tomohito Otobe, Peiyu Xia, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, Shunsuke A. Sato, and Yoshihiko Kanemitsu (2020). Role of virtual band population for high harmonic generation in solids. Physical Review B, 102(4):041125.
